学术动态|实验室周重见教授团队AFM最新成果:设计带电刃位错以实现高性能热电材料

当前全球发电体系高度依赖化石燃，近70%能源最终以废热或温室气体形式排放，亟需新型清洁能源转换技术。热电材料可实现热能与电能直接转换，具备免维护、小型化、零排放等优势，其转换效率由无量纲优值ZT决定，理想热电材料需兼具声子玻璃与电子晶体的双重特性。现有热电研究多借助点缺陷、刃位错、晶界、纳米沉淀相等结构调控手段，抑制晶格热导率的同时维持或提高电导率。其中刃位错能有效散射全频声子，阻碍热输运性能而备受关注。但刃位错也会显著降低载流子迁移率，制约热电效率进一步提升，导致位错工程长期依赖经验试错，缺乏可预测的理性设计策略。

在这项研究中，西北工业大学周重见教授团队研究人员首次建立了带电位错理论框架。实现了位错密度、载流子浓度、载流子迁移率、晶格热导率与热电优值等关键参数的定量关联。通过解析悬挂键对线电荷与空间电荷屏蔽区的作用机制，揭示带电位错通过载流子捕获和库仑散射调控电子输运的本质，并确定了位错密度与载流子浓度之间的最佳匹配窗口。相关研究成果以“Design Charged Edge Dislocations Toward HighPerformance Thermoelectrics”为题发表在国际综合性期刊《Advanced Functional Materials》。论文通讯单位为西北工业大学凝固技术全国重点实验室，通讯作者为周重见教授，第一作者为韩帅博士。

图1. 带电位错的理论模型。a. 带电位错捕获电子的示意图。b. 带正电屏蔽区域的形成。c. 带电位错引起的库仑散射机制。d. 计算得到的不含位错（灰色线）和含位错（红色线）PbSe的态密度。插图：优化后含位错的PbSe模型。e. 不同位错密度（N_dis）下，电子沿位错线的填充比例随载流子浓度（nH）的变化关系。f.电子捕获概率随位错密度的变化关系。g. 位错散射的霍尔迁移率随载流子浓度（nH）的变化关系。

图2. 基于带电位错理论计算的热电参数。a. 霍尔迁移率。b. PbSe塞贝克系数（|S|）与载流子浓度（nH）之间的理论关系。c. 功率因子（PF）。d. 晶格热导率（κ_lat）。e. 热电优值ZT。f. 基于带电位错模型，在775 K温度下，ZT值随位错密度（N_dis）和载流子浓度（nH）变化的热图。

研究结果表明，当位错密度~3.2×10¹¹ cm^-2、载流子浓度~2.9×10¹⁹ cm^-3时，体系热电性能可获得最大ZT值~1.28（773K）。实验上，研究人员设计并制备了Cu_0.004Pb_0.9Ge_0.05Sb_0.033Se材料，通过引入Pb空位产生位错，Ge合金化稳定位错网络，Cu掺杂调节载流子浓度，获得了位错密度~5×10¹¹cm^-2的微观结构，该材料在773K时ZT值达到约1.3，与理论预测的结果高度吻合，超越了此前报道的含位错PbSe材料性能。该工作将位错工程从经验性试错方法转变为基于物理机制的预测性设计策略，不仅解决了长期困扰热电领域的电-热性能权衡难题，还为n型PbSe及其他热电材料体系的理性优化提供了通用设计原则，对推动高性能热电材料的实际应用具有重要意义。

周重见，西北工业大学教授，国家级青年人才，航空航天特种功能材料团队成员，毕业于西安交通大学，曾在韩国首尔大学化学生物与工程学院任博士后、研究员和资深研究员，发表论文50余篇，包括Nat. Mater., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Energy & Environmental Science, Adv. Funct. Mater.等，主持国家自然科学基金委区域联合重点项目、国家重点研发计划国际合作项目、国家自然科学基金委面上项目，曾任IEEE国际会议分会主席，材料青委会分会主席。

葛邦治，西北工业大学博士后，毕业于西安交通大学，期间曾赴韩国首尔大学化学生物与工程学院联合培养，累计发表论文30余篇，包括Energy Environ. Sci.， Adv. Energy Mater.，Adv. Funct. Mater.，Adv. Sci.，Nano energy等，主持或参与包括国家自然科学基金重点项目、国家自然科学基金青年科学基金项目、中国博士后科学基金在内的多项科研项目。

图文 | 韩帅，葛邦治

编辑 | 冯芳

责编 | 何峰

审核 | 禹亮